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Die Santa Casa da Misericórdia, eine portugiesische katholische Einrichtung, eröffnete 1549 ihre erste "Filiale" in Brasilien. Ihr Krankenhaus (in Pisé-Bauweise) musste 1697 diesem imposanten Komplex, der um zwei Kreuzgänge und eine Kirche angelegt ist, weichen. Hier ist heute ein Museum untergebracht, das dem Besucher das hohe Prestige dieser Institution, die von den Spenden angesehener kolonialer Persönlichkeiten (s. Portraits-Galerie) lebte, nahebringt. Der Besuch des Museums führt auch durch die reich möblierte und dekorierte Sakristei, eine Loggia mit Marmorintarsien, die einen herrlichen Blick auf die Bucht freigibt, und einen mit Azulejos versehenen Salão Nobre.